全固态锂硫(Li-S)电池相比现有锂离子电池,在能量密度、安全性和成本效益方面显著提升。然而,优化固 - 固界面以实现高硫利用率和长循环寿命仍是重大挑战。Lee 等人利用硫正极与卤化物基固态电解质的超高速混合制备复合电极,该过程导致界面偏析并在颗粒表面形成富氯化锂(LiCl)壳层。这种结构增强了电荷传输动力学,提升了界面稳定性,并减轻了固态电池中的机械失效。通过低温透射电子显微镜(cryo-TEM)和同步加速器 X 射线衍射及光谱技术,证实了卤化物偏析的形成和效果。
将电活性材料、固态电解质和导电碳混合制备复合电极是全固态电池中最常用但理解最少的过程,其强烈影响界面稳定性和电荷传输。研究发现,在超高速混合过程中,通过机械化学反应,含卤素固态电解质与高能硫族正极之间普遍存在界面卤化物偏析。通过多模式同步加速器 X 射线探针和低温透射电子显微镜对体相和界面的表征表明,原位偏析的卤化锂界面层显著促进了有效离子传输,并抑制了体相硫族正极的体积变化。多种全固态锂硫族电池在商业级面容量下展现出接近 100% 的利用率和出色的循环稳定性。